Payer byl díky své schopnosti doporučen k účasti na druhé německé polární expedici k východním břehům Grónska jako vedoucí saňových výprav. Podařilo se mu prozkoumat a zmapovat pobřeží s četnými ostrovy, objevil Zemi krále Viléma a jako první zavedl do arktického výzkumu také horolezectví. Hora na kterou zde vystoupil dostala název Payerův štít.
Další Payerova cesta byla s první rakouskou expedicí do Severního ledového moře. Měli za úkol zjistit možnost volného moře směrem k sibiřským břehům. Tato myšlenka se však ukázala jako nereálná, když narazili na ledové kry.
Proto byla vyslána druhá rakouská polární expedice, která se měla pokusit znovu najít volnou cestu na východ, nebo k severnímu pólu. Situace však byla daleko horší než u předešlé výpravy a loď uvízla v sevření ledových mas, ve kterých zamrzla a byla hnána různými směry, hlavně na sever. Protože byl parník neovladatelný, posádka vybudovala provizorní obydlí na ledové kře. Dostali se až před dosud neznámou ostrovní skupinu, kterou nazvali podle tehdejšího císaře Zemí Františka Josefa. Na zpáteční cestu se museli vydat bez lodi. Jejich velkolepý návrat byl provázen oslavami a skončil audiencí u císaře. Poté se Payer vrátil zpět do rodných Teplic.
Jeho úspěšné tažení pokračuje řadou přednášek po evropských zemích, avšak Payer se hodlá nadále věnovat už jen umění a opouští armádu. Začal studovat malířství v Salzburgu, pak ve Frankfurtu, kde se i oženil. Po ukončení studia se i s rodinou přestěhoval do Paříže, kde po infekci oslepl a rozešel se se ženou. Sám se vrací do Vídně, kde založil malířskou školu a namaloval svůj nejznámější obraz „Nikdy zpět!“.
Po mozkové mrtvici oněměl a částečně ochrnul. Zemřel 4. září 1915 a byl pohřben do čestného hrobu ve Vídni.
